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可实用锂离子固态电解质最新进展【1050开元网站】

文章出处: 人气: 发表时间:2024-10-21 04:29
本文摘要:章节具备低安全性,高功率和低能量密度等优势的全固态电池将在下一代储能材料中扮演着关键角色。

章节具备低安全性,高功率和低能量密度等优势的全固态电池将在下一代储能材料中扮演着关键角色。但是,全固态电池的发展受限于找寻杰出的固态电解质。简单的固态电解质材料不应在室温下具备可以和液态电解质互为相提并论的离子电导率(10-2S/cm)。

通过理论研究,研究人员找到利用团簇离子替换基本离子,可以取得新的锂离子超导体Li3SBF4和Li3S(BF4)0.5Cl0.5。这些新材料不仅在室温下具备十分低的离子导电亲率(10-2S/cm)非常低的离子唤起能(0.25eV),而且具备超大的带隙以及低熔点等优势。更进一步研究找到,这些出色的材料性能源自团簇离子在材料中的较低能量振动模(称作定刚体模,quasirigidunitmodes)以及团簇离子导致的尺寸效应。

成果概述2017年10月2日,PNAS(ProceedingsoftheNationalAcademyofSciencesoftheUnitedStatesofAmerica)在线公开发表为题“基于团簇离子的丰锂鼓吹钙钛矿超强离子导体”(Li-richantiperovskitesuperionicconductorsbasedonclusterions)的研究论文(DirectSubmission)。作者为工作于美国弗吉尼亚联邦大学的方弘博士和PuruJena教授。研究者找到了利用团簇离子作为基元,可以结构出有性能出色的锂离子固态电解质。

说明了了团簇离子不同于基本离子的特性——如超高的电子内亲和能,超大的尺寸以及具备内部电荷分部等——给块体材料性质带给的变化,并找到了团簇离子的振动模以及尺寸效应促成锂离子在液体中迁入的机理。图文简介图1.基于团簇离子的反钙钛矿锂离子超导体的基本性质A.基于团簇离子的反钙钛矿材料的晶体结构。基态时,团簇离子(如BF4-,图中四面体)的一个三重转动对称轴(C3)与立方单胞的体对角线重合(如绿色箭头线右图);B.晶体Li3OBH4,Li3SAlH4以及Li3SBF4的晶格动力学性质较为,声子序中的红色振动模都归属于定刚体模(quasirigidunitmodes);C.晶体Li3OBH4,Li3SAlH4以及Li3SBF4的带隙较为;D.分子动力学仿真获得的400K(黑线)和600K(红线)时原子对的涉及函数。

这些新的锂离子固态电解质由被称作超强碱金属离子的Li3O+和Li3S+,以及被称作超强卤素离子的BH4-,AlH4-和BF4-包含。超强碱金属团簇的名称源于它们的电离势大于周期表中碱金属Li的电离势,而超强卤素的名称源于这些团簇具备比任何周期表中的卤素(如Cl)都大的电子内亲和能。它们包含的新型锂离子固态电解质具备反钙钛矿的晶体结构。

较为晶体Li3OBH4以及Li3SAlH4,晶体Li3SBF4具备仅次于的带隙(~8.5eV),低的熔点(>600K),其基于LiBF4+Li2S→Li3SBF4制取反应所需的能量也较为较低(~39.4meV/atom)。这些杰出的材料性质源自团簇离子Li3S+和BF4-必要的物理化学性质。尤其是超强卤离子BF4-合理的离子尺寸,内部电荷分部以及它超高的电子内亲和能。研究人员找到,在晶体的立方元胞中,呈圆形四面体结构的超卤离子BF4-具备特定的对称性倾向,即它的一个三重转动对称轴与立方晶胞的体对角线重合,这样的倾向使得能量低于。

图2:用作研究团簇离子的振动与液体中锂离子迁入的物理模型图2中蓝色圆圈回应了锂离子,每个锂离子有4个团簇离子(黄色加亮的四面体)作为邻接。这些团簇离子的旋转与旋转振动模大大转变锂离子感受到的势平面,促成锂离子在液体中的迁入(如从A1方位到A2方位)。在这些晶体中,每个锂离子有四个团簇离子邻接。

当这些团簇离子由于热唤起展开振动时,它们对锂离子的库仑起到不会大大产生变化,构成较小的势垒,传送给锂离子动能,增进了锂离子在晶格中的迁入。在室温下,只有那些较低能量的团簇离子振动模才能被唤起。

这些振动中,团簇离子基本不再次发生应力(定刚体),因此这些振动模被称作定刚体模。正是团簇离子作为定刚体的旋转和转动振动强化了这些新材料中锂离子的电导率。


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